本发明涉及一种在含锂金属带表面制备保护层的方法、锂铜复合带负极及其制备方法、锂电池，属于锂电池技术领域。本发明的在含锂金属带表面制备保护层的方法，包括以下步骤：在含锂金属带的至少一面设置第一离型膜进行加压复合；第一离型膜包括基膜和包含离子导电聚合物的离型层；加压过程中第一离型膜的离型层朝向所述含锂金属带。该方法通过加压复合将第一离型膜上的含离子导电聚合物的离型层转移至含锂金属带表面，形成保护层，避免了采用涂覆的方法制备保护层时溶剂与金属锂的副反应，以及溶剂挥发造成的保护层结构疏松；同时制得的保护层还能有效抑制含锂金属带在空气中反应以及锂枝晶的形成，能够有效降低电池制备成本、提升电池循环性能。