本发明涉及一种钙铝石材料循环去除废水中氯离子的方法，使用钙铝石对含氯废水进行处理，在一定温度下搅拌反应以去除氯离子，经固液分离所得难溶的含氯钙铝石产物，即弗雷德盐。采用氢氧化钠溶液处理该弗雷德盐，利用其中氢氧根与氯离子发生交换，置换出弗雷德盐中的氯离子。固液分离后得到脱氯产物，经烘干和煅烧，即可得到再生钙铝石除氯剂。本发明的钙铝石除氯剂原材料价格低廉、制备简单、清洁环保，能够循环去除废水中的氯离子。